Neutrons & Fissions

En 1930, W.Bothe et H.Becker bombardèrent une feuille de Béryllium (Z=4) avec des particules alpha provenant d’une source de polonium 210 (Eα=5,3 MeV). Ils détectèrent un rayonnement capable de pénétrer du plomb plus facilement que ne le font les rayonnements gamma. F.Joliot et I. Curie répétèrent l’expérience de Bothe et Becker en 1931 en intercalant un écran de paraffine, une substance riche en hydrogène, sur le chemin du rayonnement émis par le Béryllium bombardé.

recoil proton wax shield neutron source joliot 1932

Ci-contre, expérience de Joliot Curie (1932) : une source alpha de Polonium 210 entouré de Béryllium se trouve à l’extérieur de la chambre, (en dessous de l’image). La réaction α+Be produit des neutrons qui ne laissent pas de traces dans la chambre étant donné qu’il s’agit de particules neutres incapables de créer des ions. Cependant lorsqu’un de ces neutrons rencontre la plaque de paraffine placée dans la chambre (trait horizontale blanc d’épaisseur variable), un proton de grand parcours est libéré par choc élastique. La trajectoire du proton est perturbée au voisinage de l’écran de paraffine (les gouttelettes n’ont pas condensées sur les ions crée prés de la paraffine, vraisemblablement à cause de turbulences).

Frédéric et Irène Joliot supposèrent en 1931 que la radiation inconnue émis par le Béryllium était constituée de rayonnements gamma et que les protons observés dans la chambre à brouillard avaient été éjecté par les atomes ayant absorbé ces rayonnements. Cependant, une autre observation alla rapidement infirmer l’hypothèse que ces rayonnements soient des rayons gamma.

En effet, ces rayonnements n’arrivaient pas à décharger un électroscope chargé tandis que des rayonnement gamma, par effet photoélectrique, le pouvaient.

J. Chadwick, peu après la publication des résultats de l’expérience de Joliot-Curie réalisa que le rayonnement inconnu n’était pas des gamma, mais des neutrons. En 1920 Rutherford spécula de l’existence de particule neutre dans le noyau, les neutrons, qui avec les protons, constituaient le noyau d’un atome mais cette vision n’était pas partagé par la communauté scientifique. A cette époque (et après l’expérience de Rutherford sur la diffusion des particules alpha sur une feuille d’or en 1911), il était plutôt admis qu’un atome était constitué d’un noyau constitué de protons et d’électrons. Cette théorie établissait qu’un noyau contenait deux fois plus de protons que d’électrons gravitant autour de celui-ci. La moitié de la charge de ces protons seraient neutralisé par les électrons orbitant autour du noyau tandis que l’autre moitié de la charge positive, par des électrons présent dans le noyau.

En utilisant le même type de source neutronique que Joliot-Curie, Chadwick fit collisionner le rayonnement inconnu dans différent gas (H2, He, N2) ou matériaux (lithium, béryllium, bore, carbone) dans une chambre d’ionisation (lorsqu’un ion entre dans la chambre il se produit une décharge électrique proportionnel au paires d’ions crées) et une chambre à expansion. Lorsque ces éléments étaient irradié par le rayonnement, les chambres indiquaient la présence de particules chargées éjectées ayant un parcours de quelques mm dans l’air (il s’agissait de noyau de recul mis en mouvement par l’impact du rayonnement) sauf pour les matériaux hydrogénés (paraffine, H2) où les particules éjecté, des protons, avaient un parcours de 40 cm dans l’air (5,6 MeV). En conservant les momentum et les énergies par rapport aux noyaux de recul, Chadwick montra que le rayonnement issu du Béryllium n’était pas des rayonnements gamma mais des corpuscule neutre, les neutrons, avec une masse très proche de celle du proton.

Le neutron ne portant pas de charge il est insensible aux champs coulombiens des atomes ou des électrons et par conséquent il ne perd son énergie que par choc (impact) sur des noyaux (la masse des électrons atomiques est trop faible pour avoir un quelconque effet sur la trajectoire d’un neutron).  Dans le cas d’une collision neutron-noyau, processus rare étant donné le caractère lacunaire de la matière, le neutron pourra être absorbé (réaction nucléaire) ou diffusé par le noyau. Dans le cas d’une diffusion si le noyau n’est pas trop lourd (de l’ordre de grandeur de la masse du neutron), le noyau percuté pourra acquérir une énergie cinétique non négligeable du neutron. Le choc par un neutron fait perdre les électrons au noyau qui devient chargé et capable d’ioniser la matière : on le désigne par « noyau de recul ». Si le noyau est très léger, par exemple un noyau d’hydrogène constitué d’un seul proton, le choc neutron-proton va se traduire par un « carreau de pétanque » comme décrit dans le chapitre sur les collisions élastiques. En effet, la masse d’un proton (938,2 MeV/c²) et d’un neutron (939,5 MeV/c²) étant sensiblement égale et dans le cas où la collision est « frontale » le proton emporte l’intégralité de l’énergie cinétique du neutron. Si la collision n’est pas frontale, le proton et le neutron forment un angle proche de 90° à l’issu de la collision.

Si le neutron rencontre des noyaux lourds, comme du Plomb, il ne fera que « rebondir » sur ces noyaux sans perdre beaucoup d’énergie. Pour ralentir et stopper des neutrons, il faut donc utiliser des matériaux constitués de noyaux léger comme l’eau, la paraffine, le polystyrène, le Bore…

Source neutronique

Joliot-Curie ont supposés en 1932 que le rayonnement issu du bombardement du Béryllium par des alpha était des rayonnements gamma, ce qui est partiellement vrai.

En effet la réaction s’écrit :

ambe

Le noyau de carbone est créé dans un état excité et se désexcite par émission gamma de 4,43 MeV (environ un photon pour 0,5 à 0,75 neutron émis). L’énergie du neutron produit dépend de l’énergie du rayonnement alpha incident :

AmBe neutron spectra

Spectre neutronique issu d’une source alpha d’Am241 de 370 GBq. Une source neutronique de type « AmBe » produit des neutrons d’énergie moyenne de 4 MeV. Ce type de source neutronique est utilisé dans les réacteurs nucléaires pour amorcer les réactions de fission. Une source AmBe à un rendement d’environ 6 x 104 neutrons/sec par GBq (RaBe : 40 x 104 n/s/GBq)

En bombardant d’autres éléments par des particules alpha, on peut réaliser d’autres sources neutroniques mais le Béryllium est l’élément qui dispose du meilleur « rendement » comme on peut le voir dans le tableau ci-dessous :

neutron yield

Rendement neutronique pour 106 particules alpha bombardant divers matériaux d’épaisseur infini, en fonction de l’énergie des alphas incident

Grâce à leur absence de charge, les neutrons pénètrent facilement dans les noyaux atomiques c’est pourquoi les transmutations par neutron sont plus facile à produire. N.Feather photographia les premiers exemples de transmutation de l’azote par des neutrons dans une chambre de Wilson. Sur la photo ci-dessous (1934), il se présente deux réactions de transmutation (les neutrons viennent par le bas de la chambre) :

first neutron transmutation 1934 feather chadwicknitrogen transmutation

Sur l’événement en bas de l’image, les deux trajectoires proviennent de la réaction 14N(n,α), la plus courte trace correspondant au noyau de recul (noyau de Bore ionisé). Les deux traces au dessus correspondent à la réaction 14N(n,p). La trace longue et rectiligne correspond au proton, la trace très ionisante est le noyau de carbone.

La photo ci-dessous de 1948 montre le même type de réaction 14N(n,α) mais avec des neutrons très énergétique issu du bombardement de Lithium par des deutons D (isotope de l’hydrogéne : 1p,1n), l’énergie cinétique des produits de la réaction est donc beaucoup plus grande. La particule alpha s’échappe vers la droite. La réaction 14N(n,α) est endothermique (consomme de l’énergie) l’énergie du neutron doit être au moins de 1 MeV pour que la réaction soit possible.

nitrogen transmutation 1948

Lorsque les neutrons sont très énergétique il peut y avoir émission de plusieurs particules éjectées par le noyau intermédiaire excité (réaction de spallation fréquente dans les interactions cosmique). Il existe quelques réactions avec émissions de plusieurs particules alpha avec des neutrons incident de basse énergie (quelques MeV). Les photos suivantes montrent la réaction :

triple alpha low energy

triple alpha low energy 1948

Transmutation du carbone par des neutrons avec émissions de plusieurs particules. Neutrons incident de la réaction Li + D, remplissage de la chambre : air, alcool et eau. Boggild, 1948

Sur les photos ci-dessus on peut voir qu’il existe deux types de réaction. Sur les photos de gauche, l’énergie se répartit de manière quelconque entre les trois particules alpha. Sur les photos de droite, une des particules alpha prend une énergie bien déterminée et particulièrement forte. L’absorption du neutron par le carbone donne dans un premier temps un noyau de Be8 excité et une particule alpha de grande énergie. Le noyau se désexcite ensuite en se décomposant en deux particules alpha.

Fission de l’Uranium 235

En 1938 à Berlin F. Strassmann et O.Hahn bombardèrent de l’Uranium (Z=92) avec une source neutronique (mélange de Radium et Béryllium) avec un bloc de paraffine permettant de ralentir les neutrons avant qu’ils n’atteignent la cible. Il s’agissait de savoir quel serait les produits de réaction lors du bombardement de neutron sur des éléments lourd. On s’attendait à observer des éléments plus lourd que l’Uranium ou proche de celui-ci, les neutrons incident pouvant être soit absorbés par le noyau ou éjecter quelques protons du noyau. Parmi les produits de la réaction, ils isolèrent du Radium (Z=88), ce qui était prévu, et du Baryum (Z=56). Hahn chercha à expliquer d’où provenait ce Baryum. La présence de cette élément semblait impossible car si l’Uranium s’est transformé en Baryum, cela voudrait dire qu’un simple neutron pourrait éjecter une centaine de particule d’un noyau lourd !

O.Hahn écrivit à L.Meitner pour partager les résultats de l’expérience et la présence étrange du Baryum. Le même mois de décembre 1938, L.Meitner donna la bonne explication au phénomène : le noyau d’Uranium se comporte comme une « goutte liquide » qui peut être séparé en deux parties si celle-ci est suffisamment étirée. En absorbant un neutron, le noyau d’Uranium devient excité puis se désexcite en fissionnant en deux parties.

Exemple de réaction de fission : 

fission example

En réalité la fission d’un noyau lourd en deux noyaux identique est très peu probable. La fission produit deux radionucléides de numéro atomique proche de 100 et 140 comme le montre la courbe ci-dessous :

fission yield

Produits de fission de différents noyaux lourds. L’abscisse correspond au numéro atomique des radionucléide fils produits et l’ordonnée à la probabilité de création à l’issu de la fission.

Pour obtenir la fission d’un noyau lourd, il faut que le neutron puisse « percuter » le noyau. Si le noyau est très gros, donc si la cible présente une surface apparente importante, les neutrons auront plus de chance de rentrer en collision avec ce noyau. La probabilité d’une interaction nucléaire est caractérisé par la « section efficace », une grandeur homogène à une surface (la taille de la cible) : 1 barn = 10-24 cm².

Malheureusement, il ne suffit pas que le neutron touche le noyau pour qu’il fissionne. Celui-ci peut capturer le neutron et devenir un isotope de l’uranium (ex : 235U devenant 236U), le neutron peut simplement diffusé sur le noyau cible, le noyau peut absorber le neutron et émettre un rayonnement gamma ou bien absorber le neutron et fissionner. Chaque interaction nucléaire dispose de sa propre probabilité d’existence caractérisé par la section efficace (on parle de section efficace de collision élastique, de capture radiative, de fission…). Ces sections efficaces dépendent de l’énergie de la particule incidente. Dans le cas de l’Uranium 235 la section efficace de fission est de 570 barns pour des neutrons lents et en même temps, la section efficace de capture (n+235U =>236U) est de 630 barns. Dans un réacteur contenant de l’Uranium 235, seul 40 % des interactions neutronique sont des fissions, le reste est de la capture neutronique.

common fissile cross section

La courbe ci-dessus donne la section efficace de fission pour divers noyaux lourd en fonction de l’énergie des neutrons incident. Les sections efficace les plus grandes sont obtenus pour des neutrons d’énergie très faible dit « thermique » (quasiment au repos, E = 0,025 eV, utilisé dans les réacteurs nucléaire). Des raies de résonance sont présentes vers 0,1 keV et présentent des maximums et des minimums de section efficace.

Les sections efficaces permettent d’expliquer pourquoi l’Uranium 238 n’est pas utilisé dans les réacteurs français : ce radionucléide à une section efficace de fission beaucoup trop faible, alors que l’Uranium 235, présent à 0,7% dans l’uranium naturel, à une section efficace 100 millions de fois plus élevé (à basse énergie). Lorsque les neutrons sont rapide (>1 MeV) les sections efficaces de ces noyaux lourd deviennent sensiblement égale il est alors possible de faire fissionner de l’U238 ou du Thorium 232 dans des réacteurs, mais il faut disposer de neutrons rapide. Pour cela, le modérateur utilisé ne doit pas trop absorber l’énergie des neutrons : on utilisera de l’eau lourde (CANDU, Brennilis…) ou du Sodium liquide (SuperPhénix, Astrid…).

Lors d’une réaction de fission les énergies de liaison des noyaux fils sont beaucoup plus faible que l’énergie de liaison du noyau lourd (cf courbe d’Aston) : l’excédent d’énergie de liaison est libéré au cours de la réaction, soit environ 200 MeV par fission, ci dessous un exemple possible de réaction :

fission bilan

Bilan énergétique lors d’une réaction de fission

  • Les radionucléides fils (Rb et Cs), ou « déchets nucléaires« , se partagent environ 170 MeV d’énergie cinétique,
  •  2 neutrons sont émis avec une énergie moyenne de 2 MeV (ils peuvent faire d’autres fissions si ils sont ralentis suffisamment dans le réacteur),
  • la désintégration béta des radionucléides fils produit des électrons avec une énergie cumulée avoisinant les 7 MeV avec 12 MeV de neutrino produits,
  • les désexcitations des noyaux produisent des gamma d’énergie cumulée de 7 MeV.

Les particules émises lors de la fission ralentissent dans le réacteur et dépose leurs énergies par ionisation/collision/interaction électromagnétique dans la matière environnante ce qui résulte en un échauffement du modérateur-caloporteur (eau) contenu dans la cuve du réacteur. Sur la totalité de l’énergie libéré lors de la fission, seul les 12 MeV de neutrino sont perdus. En effet ces particules n’interagissent quasiment pas dans la matière et donc ne déposent pas d’énergie (ils sont soumis uniquement à l’interaction faible). Des neutrinos issus d’un réacteur ont une section efficace de  10-44 cm² soit 10-20 barns ce qui représente un mean free path ou libre parcours moyen de 15 années lumière de plomb. En d’autres termes, un neutrino issu d’un réacteur est capable de traverser un mur de plomb épais d’une longueur de 15 années lumière avant d’interagir avec une particule.

1940 fission fragment

Fragments de fissions dans l’air. Diamètre de la chambre : 25 cm, remplissage air  avec eau et alcool, pression 20 cm Hg. L’uranium est déposé par évaporation (0,2 à 1,3 mg/cm²) sur des lames de mica et est bombardé par des neutrons lents. Boggild, 1940

Boggild Fission Fragment Ranges in Air

Fragments de fission dans l’air. Boggild 1949

F.Joliot en 1939 fût le premier à observer dans une chambre à brouillard des fragments de fission. Les images ci dessus et à gauche montrent de tels événements : au milieu de la chambre se trouve une feuille très mince d’Uranium qui est exposée par un flux intense de neutrons provenant d’un cyclotron. On peut observer un grand nombre de proton et noyaux de recul et de réactions nucléaire provoquées par les neutrons dans le gaz de la chambre. Sur chaque image, il y a une fission dans la feuille d’Uranium. On distingue sortant de la feuille suivant des directions opposées (dû à la répulsion électrostatique des deux noyaux fils), les trajectoires des produits de fission bien plus denses que les autres traces dans la chambre. Les produits de fission sont des noyaux très chargés, lourds et lents : dans le cas de 93 Rb produit à l’issu d’une réaction de fission avec 100 MeV d’énergie cinétique la vitesse de ce noyau est de 14500 km/s, grosso modo la même vitesse qu’une particule alpha de 5 MeV. La portée dans l’air (1 atm) de 93 Rb est de 27,4 mm, (simulé avec SRIM). La portée d’une particule alpha de même vitesse dans l’air est de 35 mm. La particule alpha à un parcours plus long car sa charge est moins élevée que 93 Rb.

L’aspect général de la trace laissée par un noyau fils issu d’une réaction de fission n’est pas rectiligne mais présente des courbures irrégulières provenant d’une multitude de collisions où chaque transfert d’énergie n’a pas été suffisant pour donner une branche observable. Les branches sont les traces des noyaux de reculs du gaz de la chambre qui ont interagi avec le noyau fils. La diffusion multiple subit par un produit de fission est plus prononcé par rapport à des particules alpha qui font des traces la plupart du temps rectiligne, à cause de la charge plus grande des produits de fission. Lorsque l’énergie cinétique des noyaux fils diminue à mesure que la particule se rapproche de la fin de son parcours, il est plus probable d’observer des embranchements visible correspondant à des chocs avec les noyaux du gaz de la chambre.

Les deux noyaux fils ont des traces de longueurs inégales car la masse du noyau père peut se répartir de beaucoup de manières différentes entre les produits de fission une répartition asymétrique étant la plus probable (cf courbe ci dessus un noyau fils lourd et un autre plus léger sont crées à l’issu de la fission). Entre les noyaux lourd et léger, le noyau fils le plus lourd à une trace qui a le plus de branches (sa charge étant plus élevée) et le parcours le plus faible (sa vitesse étant plus faible du fait de sa masse).

Image range velocity relation fission fragment in Hellium Boggild

A : Argon, eau et alcool sous 10 cm Hg. Les lignes parallèles sont les fils haute tension. B : Hélium, eau sous 34 cm Hg. Impact avec un noyau d’Hélium très tôt au début du parcours du noyau fils (éjection vers la gauche). C : Hélium, eau sous 34 cm Hg. Vue de plusieurs longues branches provenant de collisions avec des noyaux d’Hélium. D : hélium, eau sous 34 cm Hg. Trace montrant au moins 30 collisions. Une double trace au milieu de l’image (flèche rouge), correspond à un noyau d’hélium qui à reculé de quelques mm sous l’impact d’un neutron incident et qui a collisionné avec un autre noyau d’hélium. Boggild, 1941.

Boggild Fission Fragment Ranges in different gaz

Chambre de 15 cm. Uranium évaporé sur une feuille de 0,5um d’aluminium, sur du mica pour le Xénon. L’épaisseur de la couche d’uranium est de 0,4 à 0,6 mg/cm². Boggild, 1946

Sur les photos ci dessus l’aspect des traces des produits de fission montrent des différences : les traces dans l’hydrogène et le deutérium sont plutôt droite du début jusqu’à la  fin du parcours, tandis que les traces dans l’argon et surtout dans le xénon (Z=54) montrent une courbure prononcé sur une grande partie du parcours due à la diffusion multiple des noyau fils sur les noyaux lourds. Dans les gaz léger comme l’hydrogène, le deutérium et l’hélium la trace principale montre de nombreuse ramifications alors que dans les gaz lourds ces branches sont beaucoup plus petites (les transferts d’énergie sont plus faibles si les noyaux cibles sont massifs).

fission in helium

Diamètre de la chambre 25 cm. Remplissage : hélium + vapeur d’eau. Pression entre 25 et 34 cm Hg. La couche d’uranium est sur la paroi de la chambre. Boggild, 1940

 Les photos ci dessus montrent d’autres exemples de fission nucléaire dans une atmosphère d’hélium. En passant à travers l’hélium les produits de fission rencontrent souvent des noyaux d’hélium ce qui permet de déduire en fonction du parcours et de la direction des noyaux de recul la vitesse des noyaux incident le long de leur trajectoire. Sur l’aspect des traces on peut préciser que la charge électrique des noyaux de fission est nettement plus faible que leurs charges nucléaires et décroit continuellement jusqu’en fin de parcours. On voit facilement sur ces clichés la diminution de l’intensité d’ionisation à mesure que la charge décroit (le noyau récupérant peu à peu des électrons à mesure qu’il ralentit). Cet effet est aussi présent, mais moins marqué, pour les particules alpha.

Fission in Xenon

Diamètre de la chambre 25 cm. Remplissage : 9/10 hélium + 1/10 Xénon + vapeur d’eau pression totale 30 cm Hg. Boggild, 1940

 

La photo ci contre montre le parcours d’un noyau issu d’une réaction de fission où les conditions expérimentales sont les mêmes que précédemment à l’exception que l’atmosphère contient du gaz Xénon.

On y observe le choc du noyau fils avec un noyau de xénon dont l’angle est très proche de 90°. Suivant la physique des collisions élastiques on peut en déduire que la masse de ce noyau de fission doit être très voisine de celle du xénon.

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Pour certains radionucléides il existe une probabilité non nulle de fission spontanée à chaque désintégration, c’est notamment le cas du Californium 252 qui sert d’émetteur neutronique car 3% des désintégrations sont des fissions spontanée. Toutes les images de cette page proviennent de chambre à expansion. Les images ci dessous montrent dans une chambre à diffusion de H.Slatis (1957) la fission spontanée du Cf 252.

Cf 252 spontaneous fission